伙伴动态 | CHAP：利用深度学习分离中国2000年以来逐日无缝1公里PM2.5化学组分

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第一作者：韦晶

通讯作者：李占清、陈曦、韦晶

通讯单位：马里兰大学、中疾控环境所

论文DOI：10.1021/acs.est.3c00272

成果简介

近日，马里兰大学韦晶博士和李占清教授团队与中国疾病预防控制中心环境所陈曦研究员团队在环境领域顶级学术期刊Environmental Science & Technology上发表了题为“Separating daily 1 km PM2.5 inorganic chemical composition in China since 2000 via deep learning integrating ground, satellite, and model data”的论文。文中开发了四维-时空深度森林模型，通过整合高密度组分观测网络、卫星PM2.5反演产品、大气再分析和模型模拟等数据，以1公里的空间分辨率分离得到中国2000年以来每日无缝PM2.5化学组分。这一研究克服了地基观测稀疏及模式模拟偏差大的缺点，其独特的价值也在对华北平原严重雾霾事件和冠状病毒大流行期间的大气组分变化和分析中得到了证明。这对未来空气污染防治政策制定、评估化学组分对环境健康的影响具有重要参考和应用价值。

引 言

PM2.5化学组分对生态环境、气候变化以及公众健康产生显着影响，如SIA组分是严重雾霾污染的主要成分，不同PM2.5组分以不同的方式影响人类健康。如农业生物质燃烧和野火中的黑碳气溶胶、汽车尾气中的超细颗粒以及由细颗粒引起的严重霾事件可能具有更强烈的毒性。中国在近几十年里经济快速发展和工业化，其中PM2.5污染（特别是二次无机组分SIA）一直是城市空气质量的主要问题。当前已有众多研究调查了PM2.5组分的来源和影响。然而，这些研究大多数仅涉及在超大城市或城市群中少数观测站或特定观测时间段，在空间代表方面存在局限性。化学传输模型可以提供不同PM2.5物种长期变化的全球性视角，但由于主要输入如排放清单的限制，导致组分模拟存在较大偏差。此外，模式计算代价高昂，通常具有数十公里的粗糙水平网格分辨率，限制了它们在城市尺度上的应用。卫星遥感技术为空气污染监测提供了一种有效并价格低廉的新手段，利用气溶胶光学厚度遥感产品估算PM2.5研究已被大量开展，但是关于气溶胶组分的研究则较少。

图文导读

卫星遥感与深度学习助力分离PM2.5化学组分

中国PM2.5的主要化学组分浓度及其占总PM2.5质量的比例是多少？它们在时间上的变化和对空气质量的影响是什么？为了解决这些问题，我们开发了一种四维-时空深度森林模型，利用大数据包括密集的气溶胶组分地面观测网和各种辅助数据（如卫星遥感产品、气象再分析、污染排放清单和模式模拟结果等），首次从1公里PM2.5卫星遥感产品中分离得到2000年以来逐日无缝PM2.5化学组分。与以往的研究不同的是，我们采用了数据挖掘能力更强的深度学习模型，通过结合不同种类和层数的树机器学习模型，扩展了多维时空异质性，构建了每个PM2.5组分和总PM2.5质量浓度之间稳健的非线性分离关系。

图1. 2013-2020年期间每日PM2.5无机组分估算值在每个地面监测站点（彩色点地图）和整个中国（密度散点图）的十折交叉验证结果分布图。

图1为PM2.5化学组分的交叉验证结果，我们收集到四种无机组分大约22万个样本匹配点对。结果表明我们模型可以在大多数站点上较准确地分离PM2.5各化学组分，整体上，SO4^2-、NO3^-、NO3^-和Cl^-日估算值与地面观测结果具有很好的一致性，两者之间的相关系数（CV-R²）分别为0.74、0.75、0.71和0.66，平均RMSE分别为6.0、6.6、4.3和2.3µg/m³。空间和时间尺度交叉验证结果发现，4种化学组分每日预测值与观测值间的相关系数分别为0.65、0.67、0.62和0.48，和0.66、0.66、0.65和0.55，整体精度略有下降，表明模型能够较好地预测没有地基观测的地区及日期的化学组分浓度，进一步验证了模型的鲁棒性。当时间跨度扩大至月度和年度时，估算和预测效果均显著提高。

PM2.5无机组分及占比空间分布和季节变化

图2. 中国东部地区1公里总PM2.5浓度（中央面板）、PM2.5无机组分（左侧面板）和各组分与PM2.5比值（右侧面板）的多年年均空间分布图（2013-2020）。插入饼图显示了东部地区和三个城市群不同PM2.5组分的比例。

四种无机组分空间分布模式类似，华北平原浓度较高（图2），其中SO4^2-主要分布在附近重工业区域，特别是河北南部和山西、河南北部。NO3^-主要分布在经济发达的城市群，如京津冀地区（BTH）和长江三角洲（YRD），以及广州和武汉等大城市。SO4^2-空间分布反映了SO2的主要来源（如煤燃烧）。NO3^-高值主要在城市和工业中心观察到，其中交通和NO_x的工业排放贡献较大。NH4⁺结合了上述两种物种的空间模式，因为它主要来自NH3的农业排放，用于中和SO4^2-和NO3^-。相比之下，中国东部Cl^-含量较低，其人口加权浓度比其他无机组分低3-5倍。Cl^-高值主要局限于渤海湾沿岸地区及重工业区域。这些区域有丰富的粗粒子颗粒物，例如海盐，以及由煤炭和生物质燃烧产生的细颗粒物。整体上，中国东部四种主要无机气溶胶组分占总PM2.5的58％，其中SIA比例超过一半（54％）。SIA的主导存在呼吁我们需要对相关前体气体（如SO2、NOx和NH3）的排放进行持久的监管。

图3. 中国东部地区1公里PM2.5无机组分（左侧面板）和各组分与PM2.5比值（右侧面板）的多年不同季节平均（2013-2020）空间分布图。

PM2.5组分呈现出强烈的季节变化（图3），它们在冬季，特别是中国北部，燃煤供暖是主要来源，加上边界层高度低，达到了最高水平。相比之下，中国东部夏季的人口加权平均浓度比冬季低1.4-3.3倍，尤其珠江三角洲（PRD）NO3^-降低了4倍，这是由于高温条件下的蒸发损失。由于不同的气象条件，如更多的降水促进了南方地区颗粒物的湿式清除，造成了明显的南北差异。春季和秋季在中国东部和三个典型城市群的空间模式和污染水平相似。对于无机组分贡献，SO4^2-在中国东部平均占比为21％，夏季达到最大值，特别是山西省，燃煤电厂排放了大量的SO2，同时夏天高温和强辐射也显著增强了SO2到SO4^2-的化学转化。NO3^-在中国东部年平均占比约20%，但季节变化与SO4^2-相反，夏季最低，冷季较高。这是因为较低的温度和更多可用的NH3中和了硫酸盐，有利于硝酸盐气溶胶的分配。中国东部NH4⁺年平均占比为14％，季节变化较弱，夏季略高，可能是由于农业源的NH3排放更高。NH4⁺在夏季主要以硫酸铵的形式存在，但在冬季主要以硝酸铵的形式存在。Cl^-占比要小得多，不足5％，冬季中国北部和西部地区以及主要城市中Cl^-贡献较高，由于盐碱土壤、干燥的气象条件和燃煤和生物质燃烧等人为源头的大量排放。

PM2.5无机组分及贡献变化趋势及政策影响

图4. 中国东部地区2013年至2020年的总PM2.5浓度（中央面板）、PM2.5无机组分（左侧面板）和组分与PM2.5比值（右侧面板）变化趋势（p<0.05）的空间分布图。折线图（上下面板）显示了中国东部地区和三个典型城市群2013年至2020年间按不同化学组分叠加的每月PM2.5浓度时间序列曲线，彩色数字给出了不同PM2.5物种研究期间的变化趋势，其中***表示趋势在99.9％置信度水平下显著（p<0.001）。

2013年至2020年，我国东部无机化学组分浓度呈显著下降趋势，每年平均减少0.63、0.5、0.34和0.11µg/m³，特别是BTH地区下降幅度最大（图4）。这与总PM2.5变化高度一致，归因于国家环保政策的实施大幅减少了人为排放。虽然SO4^2-占比在北京、天津及周边地区大幅下降，但在南方却快速上升。前者的减少可能源于中国北方供暖季节煤炭燃烧转向燃气和电力，以及燃煤锅炉的烟气脱硫处理。NO3^-和NH4⁺在我国东部整体呈现显著增加的趋势，如北方的NO3^-和南方的NH4⁺，增加速度更快。这突显了NH3和NOx控制对未来PM2.5污染防治的重要性。相反，Cl^-占比总体上没有明显变化。无机组分占比的迅速增加反映了其他组分的快速下降，这是由于2013年之后全国性的空气污染防控使一次PM2.5排放（主要是有机碳）大幅减少；同时，由于地表臭氧水平上升导致的氧化速率增加加速了SIA形成。此外，部分可归因于粗气溶胶颗粒如沙尘的显著下降。整体上，2020年，SO4^2-仍是中国东部最主要的二次组分，但NO3^-占比正逐渐接近SO4^2-。区域上存在明显差异，如SO4^2-和NO₃^-分别是PRD和YRD的主导组分，但在BTH，SO4^2-占比不断下降，而NO3^-贡献正在快速上升，并在2016年超过SO4^2-成为该地区主导二次组分。

华北平原严重雾霾事件及二次无机组分解析

图5. 2016年12月16日至22日期间华北平原严重雾霾典型事件的PM2.5及二次无机组分卫星遥感反演（背景地图）和地面测量（彩色点）空间分布图。

图5展示了2016年在华北平原发生的一次典型的严重冬季雾霾事件。我们卫星反演结果在空间模式和变化振幅方面与地面观测高度一致。我们填补了卫星空间缺失，提供了对这次污染事件的无缝洞察，特别是在PM2.5组分观测缺失的地方。在初期，PM2.5和无机组分的浓度整体较低，逐渐在天津、保定和石家庄等城市附近形成了中度污染。随后空气污染显著增加，迅速扩散到周边地区，最终覆盖整个华北平原。污染大约在20日达到顶峰，严重污染广泛影响了包括北京、天津、河北、河南、山东及湖南等多个省份。在像石家庄和淄博等重工业城市，我们捕捉到了SO4^2-高污染热点，而在北京和天津等核心枢纽城市则观察到NO3^-高污染热点，这主要是由于当地二次污染物排放源（例如工业生产和交通）导致。随后PM2.5及组分浓度不断下降，恢复至背景水平。我们对2013年至2020年间多次重度雾霾事件进行Meta分析，发现SIA占比高达46%，其中NO3^-和SO4^2-是雾霾两种主要组分，分别占总PM2.5质量的18%和16%。表明这两个组分在区域污染中起着重要作用。同时，SIA占比不断增长成为华北平原冬季雾霾的主要驱动因素。特别是NO3^-贡献日益突出，并超过SO4^2-，它们的快速上升成为雾霾爆发性增长的关键因素。

COVID-19封锁对PM2.5二次无机组分的影响

图6. 中国东部人口区2020年COVID-19疫情期间（1/26日-2/17）与2019年正常年份之间二次无机气溶胶（SIA）平均浓度（上排）及其与PM2.5占比（下排）的相对差异。红色边界和黑色星号分别表示湖北省和武汉市。

除此之外，我们能够更准确地量化短期剧烈事件期间PM2.5组分变化，并调查它们的影响因素和机制。图6比较了中国东部COVID-19封锁期间SIA组分和占比的变化，前者整体下降了17％（特别是NO3^-下降了20％），而后者上升了4％（特别是SO4^2-占比上升了7％）。空间分布格局非常明显：在中国中部（如河南、湖北、山东、江苏和安徽等省份）和南部（如广东），所有SIA组分都急剧下降超过20％，而在北部和东北部（如北京、天津、河北东北部和辽宁西部）以及东南和西南的部分地区，SIA组分增加了40％以上。主要原因是疫情封控对工业和交通的严格限制，大幅减少了NOx和SO2人为排放。而北部的异常情况是由于不利的气象条件抵消甚至扭转了人为排放对空气质量的影响。相反，SIA占比在中国东部大部分地区明显增加，特别是中国北部，但在PRD地区明显减少。关于NO3^-占比，在疫情重灾区如湖北省（↓2.4％）和周围地区，观察到相反的下降现象，原因是NOx、CO和VOC排放迅速减少，导致了北方NOx饱和地区地表臭氧的显著增加，极大地增强了大气氧化能力和二次PM2.5的形成；对于中国南方NOx控制区，影响则相反。

CHAP数据集

中国高分辨率高质量近地表空气污染物（CHAP）数据集，是利用人工智能技术，考虑了空气污染的时空异质特性，从大数据（包括地基观测、卫星遥感产品、大气再分析和模式模拟资料等）中生产得到。CHAP数据集包含PM1、PM2.5、PM10、O3、NO2、SO2和CO共7种常规颗粒物和气态空气污染物，以及PM2.5化学成分（黑碳、有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯离子）和多环芳烃等，更多污染物种类会陆续推出。

CHAP数据集目前已被广泛应用于大气、环境、医学、健康等多个领域，在Circulation, Lancet Regional Health, ES&T, GRL等相关领域权威杂志发表应用论文170余篇！CHAP数据集不断更新，面向全球用户免费开放！欢迎大家下载使用！

【转自：大气环境遥感微信公众号】

【图片来源：原文及网络】

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